Function of microbes on chemical species transformation of radionuclides

大貫 敏彦*; 尾崎 卓郎*; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Behavior of Radionuclides in the Environment I; Function of Particles in Aquatic System, p.67 - 92, 2020/00

https//doi.org/10.1007/978-981-15-0679-6

バクテリアや酵母等の微生物の細胞はアクチノイドを細胞表面に吸着する能力が高く、細胞から分泌されるリン酸イオンはアクチノイドのリン酸塩を作るなど、放射性核種の物理化学状態に微生物が影響することが実験的に知られている。本章では、ソビエト連邦の核技術施設で発生した放射性廃棄物の投棄場所であったカラチャイ湖周辺の地下水に含まれるアクチノイドの移行における微生物の役割を議論する。

水銀ターゲットにおける核破砕生成物の熱化学的挙動の推定

小林 薫*; 神永 雅紀; 羽賀 勝洋; 木下 秀孝; 麻生 智一; 勅使河原 誠; 日野 竜太郎

JAERI-Tech 2002-005, 118 Pages, 2002/02

JAERI-Tech-2002-005.pdf:9.71MB

核破砕水銀ターゲットシステムの放射線安全を検討するにあたり、核破砕反応で生成される核破砕生成物の化学形態を明確にしておく必要がある。大量の核破砕生成物が存在するターゲット容器内の水銀について、水銀中の核破砕生成物の化学形態を、2元状態図と核破砕生成物の生成量に基づく熱化学平衡計算に基づき推定した。その結果、水銀は、Al, As, B, Be, Bi, C, Co, Cr, Fe, Ga, Ge, Ir, Mo, Nb, Os, Re, Ru, Sb, Si, Ta, Tc, V, Wを元素状態で、Ag, Au, Ba, Br, Ca, Cd, Ce, Cl, Cs, Cu, Dy, Er, Eu, F, Gd, Hf, Ho, I, In, K, La, Li, Lu, Mg, Mn, Na, Nd, Ni, O, Pb, Pd, Pr, Pt, Rb, Rh, S, Sc, Se, Sm, Sn, Sr, Tb, Te, Ti, Tl, Tm, Y, Yb, Zn, Zrを無機水銀化合物として溶解することがわかった。一方、セイフティハル内の冷却水については、冷却水中の酸素の核破砕反応で生成するBe-7がメンテナンス時の外部被曝の主要因となる。そこで、Be-HO系を対象とした熱化学平衡計算により冷却水中のベリリウムの化学形態を推定した。その結果、ベリリウムの冷却水中でのモル分率が10E-8以下では、陽イオン(BeOH,BeO,Be)の形態で冷却水中に存在することがわかった。

Migration mechanisms of Amerisium(III) through soil layers

田中 忠夫; 小川 弘道; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.663, p.1169 - 1177, 2001/00

海岸砂質土壌及び赤色土中におけるAm(III)の移行挙動をカラム実験によって調べた。可逆的なイオン交換吸着が支配的な赤色土中におけるAmの移行挙動は、分配係数の概念を吸着モデルとして評価できた。一方、非陽イオン性Am化学種の形成や非可逆的な吸着が認められた海岸砂質土壌中におけるAmの移行挙動は、分配係数では解釈できず、粒子状Amのろ過に基づく吸着モデルで説明できることを明らかにした。

シビアアクシデント時の強放射能核分裂生成物の挙動に関する研究

山脇 道夫*; 山口 憲司*; 小野 双葉*; Huang, J.*; 原田 雄平; 日高 昭秀; 杉本 純

JAERI-Tech 2000-015, p.38 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-015.pdf:1.31MB

軽水炉のシビアアクシデント時に破損燃料から放出された核分裂生成物(FP)は、その化学形に応じて大きく異なった移行・沈着挙動を示す。これは、その化学形に応じて蒸気圧が大きく変化し、ガス状またはエアロゾル状の形態となるからである。このため、シビアアクシデント時のソースタームを精度良く評価するにあたって、シビアアクシデント条件を模擬した水蒸気や水素を含む高温条件下でのFPの化学形及び蒸気圧を精度良く知る必要がある。CsUOの蒸発挙動をKnudsenセル付き質量分析法により1273から1573Kの範囲でDO/D雰囲気下で調べた。本実験の平均温度である1423Kにおいて、試料のCs(g)分圧は、真空下で1.97Paであり、酸素ポテンシャル測定値は-148.2kJ/molであった。D(g)を導入すると、Cs(g)分圧は徐々に増加し、2.26Paに達した。また、DO(g)+D(g)を導入すると、Cs(g)分圧は1.56Paまで低下した。同様にCsUO,BaUO,SrUoの蒸発挙動を質量分析法により調べた。質量分析法で得られた実験結果は、シビアアクシデント時の環境状態に比べて狭い範囲である。そこで、計算機コードChemsageを用いて、高HO/Hの湿潤条件や低HO/Hの還元条件、2500Kまでの高温条件、1MPaまでの高圧条件などについて計算した。実験結果及び計算結果は、これらの環境条件が化合物の蒸発挙動に強く影響することを示した。本研究成果であるCsUO,CsUO,BaUO,SrUOの蒸気圧の温度依存式は、原研が実施する照射済燃料からのFP放出実験計画(VEGA)の実験結果を評価する際に利用する予定である。

砂質土壌中でのSr及びCsの移行挙動

坂本 義昭

KURRI-KR-44, p.68 - 77, 1999/11

放射性廃棄物の埋設処分の安全評価では、地下水中での放射性核種の吸着・移行挙動の評価が重要である。特に、原位置における土壌中等の移行挙動を把握することが重要であるが、原位置試験には種々の制約があり実際に実施することは容易ではない。カナダ原子力公社チョークリバー研究所においては1960年に埋設されたガラス固化体から浸出したSrとCsが30年以上にわたって砂質土壌中を移行しているため、長期にわたる原位置試験を実施したことに等しい状況にある。このため、原研は同公社との共同研究により1990年から1992年まで、同実験サイト中の約30年に及ぶSrとCsの移行挙動を明らかにした。共同研究では、土壌中の放射能濃度分布、土壌への吸着形態、地下水中の化学形態を調べた。その結果、Srの吸着挙動は、おもにSrの陽イオン交換に基づくが、一部は非晶質鉄酸化物との速度論的な吸着反応に基づくことを明らかにした。また、Csの吸着・移行挙動は、Csの土壌への固定化及び粒子状Csの濾過等に基づくものであることを明らかにした。

Research on radionuclide migration under subsurface geochemical conditions; JAERI/AECL phase II collaborative program year 1(Joint research)

天然バリア研究室

JAERI-Research 98-066, 62 Pages, 1998/11

JAERI-Research-98-066.pdf:2.44MB

日加放射性廃棄物処分安全研究フェーズ2協力に基づき、放射性核種移行に関する研究計画を実施した。1993年度から5年計画で開始した本協定では、切り出し岩盤核種移行実験、地下水中における長寿命核種の化学形研究、同位体水文地質学的研究、及び地下水流解析モデルの開発を実施している。計画の初年度(第1計画年:1994年3月から1994年9月)は、切り出し岩盤核種移行試験のため、地下240mの実験坑道の壁面から実験用亀裂岩盤試料を取り出す準備を進めると共に、地下水中における長寿命核種の化学形研究、同位体水文地質学的研究、及び地下水流解析モデルの開発における文献調査を行い、第2計算年以降の準備を進めた。

テクネチウム99の環境移行に関する調査研究(2)

not registered

PNC TJ1621 96-001, 80 Pages, 1996/03

PNC-TJ1621-96-001.pdf:2.34MB

テクネチウム-99は、核分裂収率が高く、半減期も21万年と極めて長いため、核燃料サイクルに係わる環境影響評価上重要な核種である。環境中のテクネチウム-99は、多様な化学形(存在状態)をとるため、土壌および海洋環境における振る舞いが複雑であり、バックグラウンドレベルの把握および移行挙動の解明を行う必要がある。このため、本研究では、日本国内のバックグラウンドレベルの調査および移行挙動に係わる研究を総合的に実施する。この報告書には、昨年度からの継続"陸上生態系におけるテクネチウム-99の移行挙動"に関して、すでに報告されている文献を調査した結果を記すと共に、環境試料中のテクネチウム-99濃度の定量法に関して、化学分析の際の収率補正用のテクネチウムトレーサー(95mTC)の製造法および実際の環境土壌や堆積物試料を用いての99Tc分析のクロスチェックを実施した結果を記した。

Classification of distribution coefficient data by mineral components and chemical forms

武田 聖司; 木村 英雄; 松鶴 秀夫

Int. Workshop Proc., Improvement of Environmental Transfer Models and Parameters, 0, p.257 - 266, 1996/00

放射性廃棄物処分の安全評価に必要な分配係数は、地下水中の放射性核種の溶存状態に影響を受け変動することが考えられる。本研究では、U、Np、Seの分配係数データに対して、岩石と鉱物の種類及び元素の化学形に関する分類を行った。分配係数データはSDBから引用した。岩種と鉱物種による分類では、岩種及び同一岩石内においてKd値に大きな変動が見られた。実験における溶液組成等の情報をもとに、地球化学モデルから3元素の化学形を推定し、溶存化学形と沈澱状態によるKd値の分類を行った。UとNpの結果から、高い分配係数値は沈澱の影響を含む可能性が高いことがわかった。また、Kdは元素の化学形やその電荷の影響を受けることが示唆された。固体試料の種類と核種の化学形を考慮した分類を行うと、分配係数の変動は小さくなることがわかった。

Influence of humic acid on sorption of neptunium(V) onto soil

坂本 義昭; 長尾 誠也; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明; 大橋 誠和*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.997 - 1004, 1995/00

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において重要な因子と考えられる地下水中の有機物の影響として、ネプツニウムの吸着に及ぼすフミン酸の影響について検討を行った。まず地下水中でのネプツニウムの化学形態に及ぼす影響として、ネプツニウム-フミン酸の錯形成定数を求めた。更にフミン酸存在下におけるネプツニウムの吸着実験を行った。その結果、ネプツニウムの吸着率はフミン酸が存在することにより約15%程度減少し、この現象はpH7~8の領域で認められた。この結果は、溶液中でのネプツニウムのフミン酸による化学形態の変化に対応する結果となった。

長半減期放射性核種の定量法に関する調査研究(2)

not registered

PNC TJ1545 94-002, 139 Pages, 1994/03

PNC-TJ1545-94-002.pdf:4.33MB

本報告は、環境中での核燃料サイクルに関連した長半減期放射性核種の分析定量法の調査研究を、昨年度に引き続き行った。最近の分析技術の現状調査では、特に63Niと79Seを付け加えた。他の長半減期核種では、昨年度調査報告を補強する形で、トリチウム、プルトニウム、テクネチウム、炭素の4元素について、環境試料での物理・化学形態別分析法に焦点を絞って調査した。また、バックグラウンド値について、トリチウムとプルトニウムについて調査を行った。更に、天然放射性核種については、系列核種間の放射非平衡が常に観測されているので、その原因研究の現状を調査しまとめた。